L’indret que ara ocupa Vimbodí es trobava habitat des de la prehistòria, segons evidencien restes trobades al terme municipal. Les principals es localitzen al Molí del Salt, on des de 1999 s’hi duen a terme excavacions per part de l’Institut Català de Paleoecologia Humana i Evolució Social (IPHES), format per la Universitat Rovira i Virgili (URV), la Generalitat i l'Ajuntament de Tarragona, amb el suport de l’Ajuntament de Vimbodí i Poblet. Les restes que s’hi han trobat evidencien que aquest indret era poblat, com a mínim, des de 15.000 anys abans de Crist.

Pel que fa a l’època romana, se sap que per l’actual Vimbodí hi passava la Via Aurèlia entre Tàrraco (Tarragona) i Ilerda (Lleida). D’altra banda, durant la dominació dels sarraïns, el territori era zona fronterera. D’aquesta època prové el nom Vimbodí (ibn Bodí, o descendent de Bodí). La primera notícia documental que es té de Vimbodí data de l’any 1079. El territori va ser conquerit per Ramon Berenguer III. El seu fill Ramon Berenguer IV li va atorgar la carta de població el 1151. Poc després, es va construir l’abadia de Poblet, i la vila de Vimbodi es va convertir en un feu del monestir. Els habitants de Vimbodí no ho van acceptar i es van iniciar lluites entre la vila i el monestir, que van durar segles. La desamortització de 1835 va ocasionar l’exclaustració dels monjos, un fet després del qual el monestir va restar abandonat i sotmès a saquejos per part de Vimbodí i els pobles de la rodalia. La vida monàstica va tornar al Poblet el 1940, un cop restaurat el conjunt monàstic sota la direcció del filantrop, historiador, diplomàtic i egiptòleg reusenc Eduard Toda.

Les guerres han sacsejat Vimbodí en diferents èpoques de la seva història: la vila va participar activament en la Guerra dels Segadors, al segle XVII, i més tard, al segle XIX, a la Guerra del Francès, durant la qual el poble va ser saquejat disset vegades. També va sortir molt perjudicat durant les Guerres Carlines, ja que Vimbodí, de caire liberal, va lluitar activament contra els carlins. Ja al segle XX, la Guerra Civil també hi va causar estralls.

El ferrocarril arriba a Vimbodí el 1871, amb un acte inaugural de la línia (Reus-Vimbodí) a càrrec del rei Amadeu de Savoia. En els anys posteriors, el tren afavoriria la implantació de la indústria vidriera, que va viure la seva esplendor a principi del segle XX, fins a meitat del mateix segle. L’any 1997 es va recuperar la tradició vidriera amb l’obertura del Museu i Forn del Vidre, un atractiu turístic de primer ordre on s’hi exposen peces antigues fabricades als forns de la vila i s’hi fan demostracions en directe de la tècnica del vidre bufat.

A final de l’any 2006, el Departament de Governació de la Generalitat va aprovar el canvi de nom del municipi, que va passar a dir-se Vimbodí a anomenar-se oficialment Vimbodí i Poblet, atenent a la vinculació històrica i administrativa entre els dos principals nuclis del terme municipal: Vimbodí (la vila) i Poblet (el monestir). El canvi de nom va suposar un reforç en la relació entre els dos nuclis, ja de per si força fluïda d’ençà del retorn dels monjos el 1940 i reforçada en les dècades posteriors a través de diferents formes de col·laboració. Una mostra clara d’aquesta estreta relació va ser la inauguració, l’any 2012, del primer tram remodelat de la carretera que uneix Vimbodí amb Poblet, un projecte molt reivindicat. L'obra va anar a càrrec de la Diputació de Tarragona, titular d'aquesta via. El Pla Especial de Poblet (eina de planejament urbanístic), les col·laboracions entre el Museu i Forn del Vidre i el Monestir, projectes municipals d'inversió Leader per a l'entorn, les noves fases de la carretera o la col·laboració en els festivals de música són iniciatives que reforcen el vincle històric entre tots dos nuclis i permeten avançar amb un objectiu comú.

Una altra fita històrica destacada del municipi va ser la publicació, l’any 2015, del llibre Història de Vimbodí i Poblet, el més complet estudi sobre la vila i terme des de la prehistòria fins al segle XXI. Promoguda per l'Ajuntament de Vimbodí i Poblet, amb el suport econòmic de la Diputació de Tarragona, la Història de Vimbodí i Poblet (Arola Editors) està escrita per prestigiosos professionals i acadèmics d'aquest àmbit (Manuel Vaquero, E. Susana Alonso, Antoni Carreras, Samuel Sardà, Judit Ciurana, José Javier Guidi, Jaume Felip, Sergi Tella, Aleix Romea, Pere Cristòfol, Josep M. Grau, Manel Güell, Roser Puig, Roser Manté, Antoni Hernández, Alfons Alsamora, P. Octavi Vilà, Josep M. Porta i Eulàlia Albareda), sota la direcció del doctor en Història i professor de la Universitat de Barcelona Valentí Gual Vilà, i amb la col·laboració d’una desena més de persones, entre fotògrafs, correctors lingüístics i assistents en altres matèries. L'obra forma part de les Publicacions de la Universitat Rovira i Virgili, atès el seu interès divulgatiu i acadèmic.